Hoci už pred druhou svetovou vojnou plánoval napísanie rozsiahlej historickej fresky Červené koleso, až zatknutie v poslednom roku vojny a roky strávené v gulagu a vo vyhnanstve priniesli Solženicynovi materiál, ktorého spracovaním sa preslávil. Do literatúry vstúpil počas chruščovovského odmäku. Jeho novela Jeden deň Ivana Denisoviča (napísal ju roku 1958, publikovaná bola aj zásluhou spisovateľa a člena politbyra Alexandra Tvardovského roku 1962) bola prvým oficiálne povoleným dielom o táboroch. Kniha zachytáva jeden deň v živote bývalého roľníka, odsúdeného sovietskeho vojaka Šuchova. Predtým, než padol do nemeckého zajatia, bojoval na severozápadnom fronte. Ušiel zo zajatia, ale vlastní ho obvinili, že je fašistický agent a skončil v trestaneckom tábore. Solženicyn ho zobrazuje ako obyčajného človeka, ktorý zažil nespravodlivosť, ale zachoval si ľudskú dôstojnosť.
Novela Prípad na stanici Kočetovka (1962) je drámou z druhej svetovej vojny, v ktorej dôstojník podľahne atmosfére špiónománie a zničí kvôli tomu život čestného človeka. V poviedke Matrionina chalupa (1963) autor zobrazuje chudobné a nefunkčné sovietske Rusko päťdesiatych rokov. Do zákazu publikovať už v Sovietskom zväze stihla vyjsť iba moralizujúca novela Vo vyššom záujme a poviedka Zachar Kalita o zdevastovanom pamätníku bitky na Kulikovom poli zo 14. storočia, ktorá vyvolala vlnu akcií na záchranu historických pamiatok.
Publikovaniu románu Rakovina v Sovietskom zväze v šesťdesiatych rokoch nepomohli ani Tvardovského odporúčania, prvýkrát vyšiel roku 1968 vo Frankfurte nad Mohanom, v Rusku až roku 1990. Má výrazne autobiografické črty. Rakovina rozožiera nielen jeho hlavnú postavu, sovietskeho úradníka, ktorý sa ocitá v špinavej nemocnici, ale v obraznej rovine aj celú spoločnosť poznačenú stalinizmom.
Názov románu V kruhu prvom (1968, v Rusku 1990) odkazuje na Božskú komédiu – prvý kruh je najznesiteľnejší v Danteho kruhoch pekla. V knihe ho predstavuje väzenie Marfíno pri Moskve, kde inteligencia zbavená slobody pracuje na vynálezoch pre Stalina. Ľudia za mrežami v románe paradoxne pôsobia vnútorne slobodnejší ako dozorcovia a ich nadriadení, ktorí žijú v permanentnom strachu z nevypočítateľného vodcu krajiny.
V roku 1970 získal Alexander Solženicyn za svoje dielo Nobelovu cenu za literatúru. Aj keď už mal prakticky hotové svoje monumentálne dielo Súostrovie Gulag (viac o knihe na prvej záložke), na jeho vydanie aspoň v zahraničí musel počkať ďalšie tri roky. Krátko nato ho vyhostili zo Sovietskeho zväzu. Nielen svoj boj s politickým aparátom a Zväzom spisovateľov neskôr zobrazil v knihe Klalo sa teľa s dubom (1975), ktorú začal písať uprostred najväčších represií voči sovietskym disidentom, krátko po tom, ako mu zabavili archív. Kniha končí jeho zatknutím a vyhostením, jej epilóg predstavuje prvé stránky, ktoré napísal na Západe. Nasledujúce obdobie opísal v životopisnej knihe Zrno medzi žarnovmi.
Solženicynovo dielo je rozsiahle, je autorom poézie (Pruské noci), viacerých drám, poviedok, esejí o dielach klasikov 19. storočia a množstva publicistických textov. Vzťahy Rusov a židov zachytil v kontroverzne prijímanej knihe Dvesto rokov spolu, situáciu v rodnej krajine po páde komunizmu komentuje v knihe Rusko v troskách.
Dlhé roky zbieral materiál nielen na Súostrovie Gulag, ale aj na románový cyklus Červené koleso, plánovaný ako cyklus dvadsiatich kníh, ktorého písaniu sa venoval počas rokov strávených v Spojených štátoch. Autor chcel v každej z nich zachytiť dobové udalosti v tzv. uzloch, ich dej sa vždy koncentroval do niekoľkých kľúčových dní. Prvá kniha rozpráva o porážke ruských vojsk vo Východnom Prusku v auguste 1914. Dej ďalšej knihy sa odohráva o dva roky neskôr a má skôr rodinný charakter, nasledujúce dve zachytávajú udalosti roku 1917 – Februárovú revolúciu a Leninov príchod do Petrohradu. V roku 1975 Solženicyn vydal časti týkajúce sa Lenina v osobitnej knihe s názvom Lenin v Zürichu. Z ďalších častí románového cyklu, ktorý mal končiť v poslednom roku druhej svetovej vojny, Solženicyn publikoval už iba útržky. Iba prvé dve knihy majú pritom románový charakter, zvyšné publikované časti sú skôr faktografickou kronikou. S výnimkou prvej časti sa tento ambiciózny cyklus nedočkal väčšieho ohlasu v zahraničí ani v Rusku, hoci autor práve v ňom videl svoje životné dielo.